Публикации
Двухслойные контейнеры для длительного хранения и захоронения радиоактивных отходов
ктн В.И.Евсеев, магистр В.Г.Байрон, ктн В.В.Вагин, В.С.Крылов
ООО «Инженерный центр каменного литья», г.Санкт-Петербург
Аннотация. В докладе рассмотрен проект использования каменного литья из природного сырья типа базальта, порфирита, горнблендита и других в качестве материала для создания двухслойных «камень-бетон» контейнеров, пригодных для длительного хранения и захоронения радиоактивных отходов низкой и средней активности. Рассмотрена также возможность использования плит из каменного литья для облицовки рабочих помещений, залов АЭС, крупных хранилищ и других объектов ядерного цикла. Приведены физико-механические, химические и радиационные характеристики камнелитого материала в качестве обоснования возможности его использования для создания инженерного защитного барьера. Обоснован ряд преимуществ, которые придают, по мнению авторов, приоритет производству и применению контейнеров с использованием каменного литья по отношению к другим типам контейнеров. Сформулированы предложения в программу совместных российско-американских работ по реализации предлагаемого проекта, включая этапы исследования опытных образцов камнелитого материала и изделий из него на соответствие требованиям Министерства по атомной энергии (Россия) и Министерства энергетики (США) с учетом рекомендаций МАГАТЭ.
Современная концепция обращения с радиоактивными отходами (РАО) основана на том, что они должны перерабатываться, храниться, транспортироваться и захораниваться таким образом, чтобы на протяжении всего срока потенциальной опасности отходы не оказывали бы вредного влияния на человека и окружающую среду. Проблема экологически надежного и экономически оправданного обращения с (РАО) актуальна для всех стран. Одним из возможных видов стратегии решения проблемы, которого придерживаются большинство стран, заключается в фиксации радионуклидов в твердой матрице (с использованием различных иммобилизационных композиций) и захоронении этих композиций в геологической формации. При этом создаются два защитных барьера, препятствующие выносу радионуклидов, _ искусственный барьер в виде защитного контейнера и естественный барьер в виде горной породы. Обеспечение такой стратегии предполагает использование новых материалов и технологий изготовления контейнеров, обеспечивающих экологически безопасное обращение с РАО.
Контейнеры, используемые для длительного хранения, перевозки и захоронения РАО могут быть однослойными и многослойными. В качестве материалов используются бетон, полимеры, стальной прокат, нержавеющая сталь и другие материалы в различных сочетаниях. Одной из серьезных проблем, которая должна быть решена при использовании любых материалов для изготовления контейнеров, является обеспечение герметичности с целью недопущения проникновения радионуклидов при стыковке корпуса контейнера с днищем и крышкой. Как показывает опыт, практически все существующие конструкции контейнеров не обеспечивают по разным причинам требуемый уровень безопасности обращения с РАО. Поэтому в настоящее время можно сделать вывод о том, что многостадийность обращения с РАО и материаловедческая необеспеченность защитных контейнеров и фиксирующих матриц не дают полной гарантии надежности длительного хранения и захоронения РАО.
В предлагаемом проекте рассмотрен вариант решения этой проблемы, основанный на одностадийной фиксации РАО. В качестве защитного контейнера длительного срока службы представляется весьма перспективным контейнер из каменного литья (внутренняя часть) с бетонной оболочкой. Схема двухслойного контейнера «камень-бетон» представлена на рис.1, а номенклатурный ряд типоразмеров контейнера приведен в таблице 1. На фотографии (см. фото 4 в статье авторов в журнале «Литейщик России», №10, 2003 г., сс 35-43) изображен фрагмент опытного образца контейнера (вид сверху). На фотографии хорошо видна внутренняя часть из каменного литья, часть днища и бетонная оболочка. Круглая форма и объемы контейнера от 0,3 м3 до 0,9 м3 определяются технологией изготовления камнелитой части с использованием центробежной машины, имеющей круглую металлическую форму ограниченного диаметра и длиной, равной 1м., для заливки каменного расплава. Возможно изготовление прямоугольных контейнеров объемом до 3,0 м3, если использовать земляные формы для заливки каменного расплава или путем внутренней облицовки камнелитой плиткой заранее сформированной бетонной оболочки. Работы по реализации данного проекта в России осуществлялись в течение ряда лет авторами, представляющими настоящий доклад, совместно с Институтом химии силикатов имени И.В.Гребенщикова Российской академии наук, г.Санкт-Петербург.
Каменное литье как конструкционный и защитный кристаллический материал получается на основе литейных технологий путем переплавки природных горных пород типа базальт, порфирит, горнблендит и других с последующей термообработкой. В зависимости от состава исходной шихты, режимов плавки и термообработки отливок камнелитому материалу и изделиям из него могут быть приданы высокие физико-механические, химические и радиационные свойства. К подобным свойствам можно отнести следующие характеристики каменного литья /1/:
- высокая прочность: на сжатие – до 500 МПа; на изгиб – до 50 МПа; ударная вязкость – до 1,2 кДж/м2;
- высокая плотность – 2,9-3,0 т/м3;
- высокая устойчивость к абразивному воздействию, которая определяется коэффициентом истираемости, равным 0,4-0,8 кг/м2;
- низкая удельная пористость – менее 3%; отсутствие сквозной пористости;
- водопоглощение – 0,1-0,7%;
- морозостойкость – более 300 циклов;
- термостойкость – до 6000С;
- химическая стойкость: к 20% соляной кислоте – до 97,8%; к концентрированной серной кислоте – до 99,7%; к 35% щелочи – до 98,6%;
- теплопроводность – 1,07-1,52 Вт/(м . 0С).
Исследования, проведенные Институтами России /2/ и Украины /3/, показали перспективность использования каменного литья как радиационно-стойкого материала при изготовлении контейнеров.
Например, прочностные свойства подвергнутых гамма облучению образцов при дозе до величины 2.104 кГр сначала снижаются на 10-15%, а затем восстанавливаются до исходных значений. При этом существенных изменений в фазовом составе и структуре материалов не наблюдалось. Коэффициент массопереноса изотопов 137Cs у каменного литья в 358 раз меньше, чем у бетона, и в 15,2 раза меньше, чем у стали Ст20. Для изотопов 90Sr – меньше соответственно в 39 и 3,6 раза.
Камнелитые материалы практически не подвергаются радиолизу, стойки к ионизирующему облучению. Низкая проницаемость для радионуклидов обусловлена крайне малыми значениями коэффициентов диффузии в них. Оценка коэффициента диффузии D ионов стронция и цезия при 250С дает значения порядка 10-18 см2/с, что приводит к временам t проникновения радионуклидов (при этой температуре и при толщине стенки камнелитой пластины х = 45 мм), равным многим тысячам лет. Оценка производилась по формуле t = х2 /4D. Глубина проникновения изотопов РАО в каменное литье даже в экстремальных условиях (температура 6000С, доза 5.105 кГр) незначительна: коэффициент радиационно-термической диффузии не превышает 10-14 см2/с. Именно низкая проницаемость радионуклидов через поверхность изделий из каменного литья, обусловливает возможность дезактивации полов, стен, емкостей, хранилищ, облицованных камнелитыми плитами, достаточно простым и эффективным способом - смывом дезактивирующей жидкостью.
Следует отметить, что предлагаемый двухслойный контейнер позволяет обеспечить не только существующие технологии фиксации РАО (в стеклообразную, керамическую или иную матрицу), но и предполагает совмещение стадий фиксации и упаковки путем введения стеклообразной матрицы в контейнер. Данный подход позволяет с помощью, например, установки индукционного нагрева утилизировать отходы на месте их производства. Камнелитой материал позволяет использовать неоднократный нагрев изделия с помощью индукционного или СВЧ источника. Если поместить в контейнер легкоплавкое стекло, то твердые РАО могут вводиться и остекловываться в матрице многократно. Кроме того, контейнер из термостойкого каменного литья позволяет остекловывать зольные отходы с использованием термохимических технологий.
Камнелитые материалы хорошо армируются металлическими конструкциями (сетка, закладные детали), что позволяет создать конструкцию транспортно-упаковочного комплекта, и имеют высокую степень адгезии к бетонам. Последний факт говорит о том, что камнелитая часть контейнера в совокупности с бетонной оболочкой работают как единое целое, упрочняя конструкцию при воздействии статических, динамических и ударных нагрузок, а также возможного избыточного внутреннего давления.
Комплекс высоких значений физико-механических, химических свойств контейнеров с применением каменного литья, их высокая биологическая устойчивость расширяют сферу применения подобных емкостей для хранения любых токсичных отходов техногенного происхождения.
Необходимо отметить, что дополнительным аргументом в пользу реализации предлагаемого проекта может служить имеющаяся разработка сверхтяжелого (объемный вес от 4,0 до 6,2 т/м3) радиационно-стойкого бетона на основе глиноземистобариевого цемента и клинкера в качестве заполнителя.
Положительным фактором применения каменного литья для изготовления контейнеров служит возможность сочленения камнелитых деталей, например, корпуса и крышки контейнера, с помощью специальной герметизирующей композитной замазки. Основу подобной замазки составляет кислотоупорный порошок, получаемый на нашем заводе методом мелкого помола отходов производства и бракованных изделий в шаровой мельнице, чем достигается однородность замазки и сочленяемых элементов конструкции. Такой же замазкой могут герметизироваться стыки между облицовочными плитами в различных помещениях ядерного цикла, а также камнелитые детали, плиты и вкладыши, которыми облицованы крупногабаритные прямоугольные контейнеры.
Отметим, также, имеющуюся техническую возможность создания круглых контейнеров значительно большей высоты (длины) по сравнению с указанными значениями в таблице 1 за счет четырех- или шестикратного наращивания однометровых труб по длине.
Важную роль в организации производства предлагаемых контейнеров играют наличие залежей горных пород в качестве главного элемента исходного сырья для каменного литья, наличие масштабных карьерных разработок сырья, их близость к производственной базе завода и относительно невысокая доля стоимости исходного сырья в общей стоимости производства контейнеров.
Что касается экономической стороны серийного производства подобных контейнеров, то в качестве ориентира можно привести оценочные данные по стоимости одного контейнера малой емкости, которая близка к $900-$1200. Оценка выполнялась без учета необходимых затрат на проведение исследовательских и экспериментальных работ, которые требуют отдельного финансирования.
В течение ряда лет Инженерный центр каменного литья совместно с партнёрами проводил инициативные исследования, проектные, технологические и конструкторские разработки, а также осуществляли изготовление опытных образцов двухслойных контейнеров «камень-бетон». Однако отсутствие постоянного заказчика и необходимого государственного финансирования работ не позволили довести их до полной реализации проекта. В случае заинтересованности американской стороны в реализации данного проекта, при наличии программы работ и финансовом их обеспечении, Центр и партнёры готовы продолжить реализацию проекта в кооперации с Российскими и Американскими профильными институтами и предприятиями.
По мнению авторов настоящего доклада, основные направления совместных работ могут быть сформулированы следующим образом:
- Проведение материаловедческих исследований по определению физико-механических, химических, радиационных и других характеристик опытных образцов материала с использованием требований, оборудования и методического обеспечения, принятых в профильных предприятиях Министерства по атомной энергии России, Министерства энергетики США с учетом рекомендаций МАГАТЭ.
- Разработка требований к контейнерам и защитным облицовочным плитам по предлагаемому проекту, исходя из определенной Заказчиком работ сферы применения этих изделий, из характера радиоактивных отходов, из требований по срокам и безопасности хранения, транспортировки и захоронения РАО и других показателей.
- Математическое моделирование процесса получения каменного литья, оценки воздействия радиоактивного облучения на весь комплекс характеристик образцов с целью оптимизации химического состава каменного литья и технологического процесса его получения и термообработки.
- Доработка конструкторской документации на контейнеры и защитные облицовочные плиты в соответствии со сферой их применения и требованиями Заказчика.
- Отработка технологии изготовления двухслойных контейнеров и облицовочных плит.
- Изготовление партии опытных образцов двухслойных контейнеров и облицовочных плит из каменного литья.
- Проведение всесторонних испытаний опытных образцов изделий из каменного литья в соответствии с требованиями Заказчика и МАГАТЭ на базе предприятий ядерного цикла России или США с использованием их оборудования, программ и методик испытаний.
- Отработка технологии загрузки контейнеров иммобилизационными композициями с РАО, технологии герметичной упаковки контейнеров с использованием камнелитых крышек и герметизирующих композиций. Испытания загруженных контейнеров на радиационную проницаемость.
- Подготовка рабочей документации и производственных мощностей завода для размещения заказов на изготовление промышленных партий двухслойных контейнеров и облицовочных плит.
Литература:
- Каменное, шлакокаменное литье. Отраслевой каталог. Минчермет СССР, М., 1988, 13с.
- Г.А.Лебедева, Г.П.Озерова. Каменное литье как радиационно-стойкий материал. «Строительные материалы», №5, 1998., с.14,15.
- А.В.Косинская, С.С.Затуловский. Камнелитые материалы для получения коррозионно- и радиационно-стойких изделий. «Литейное производство», №10, 2001, с.21,22.
